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地理研究 >

2023 , Vol. 42 >Issue 12: 3264 - 3277

DOI: https://doi.org/10.11821/dlyj020221140

研究论文

黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质超标空间特征与因子识别

  • 刘慧 , 1, 2 ,
  • 孙思奥 , 1, 2 ,
  • 王晶 3 ,
  • 方创琳 1, 2
展开
  • 1.中国科学院地理科学与资源研究所 区域可持续发展分析与模拟重点实验室，北京 100101
  • 2.中国科学院大学，北京 100049
  • 3.水利部规划计划司，北京 100053
孙思奥（1983-），女，湖南津市人，博士，研究员，博士生导师，主要从事城市水资源与可持续发展研究。 E-mail:

刘慧（1999-），女，江西赣州人，硕士研究生，主要研究方向为城市水资源管理。E-mail:

收稿日期: 2022-10-19

  录用日期: 2023-09-28

  网络出版日期: 2023-12-12

基金资助

国家自然科学基金项目(42071272)

国家自然科学基金项目(42222101)

收起

Spatial pattern and indicators of urban centralized drinking water sources quality violations in the Yellow River Basin

  • LIU Hui , 1, 2 ,
  • SUN Siao , 1, 2 ,
  • WANG Jing 3 ,
  • FANG Chuanglin 1, 2
Expand
  • 1. Key Laboratory of Regional Sustainable Development Modeling, Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China
  • 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049
  • 3. Department of Planning and Programming, Ministry of Water Resources, China, Beijing 100053, China

Received date: 2022-10-19

  Accepted date: 2023-09-28

  Online published: 2023-12-12

Fold

摘要

饮用水安全是人类最基本的生存需求。随着社会经济发展和人口增长，水源地面临的环境压力显著增大，水源地水质达标与保护面临极大挑战。开展城市集中式生活饮用水水源地水质超标研究，能为饮用水水源地保护提供合理依据。本文采用统计、热点、聚类等方法，分析2016—2020年黄河流域53个主要市州的城市集中式生活饮用水水源地水质超标状况、超标因子构成及其空间分布特征，讨论水源地水质超标的人为和自然原因。研究发现：① 黄河流域城市水源地水质达标率为95.1%，湖库型水源地达标率最低，仅为90.6%。② 水源地水质超标表现出较大的空间分异性，宁夏和甘肃东南部是水质超标的热点区域。③ 硫酸盐、总硬度、锰、氯化物和氨氮是主要的水质超标因子。研究结果为改善黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质和保障饮用水安全提供科学支撑。

关键词： 饮用水安全; 水质监测; 水污染; 热点分析; 聚类分析; 城市水安全

本文引用格式

刘慧 , 孙思奥 , 王晶 , 方创琳 . 黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质超标空间特征与因子识别[J]. 地理研究, 2023 , 42(12) : 3264 -3277 . DOI: 10.11821/dlyj020221140

Abstract

Drinking water safety is essential for the survival and health of human beings. Understanding water quality violations in urban centralized drinking water sources helps make policies to protect water sources towards improved drinking water safety. This study analyzed water quality of urban centralized drinking water sources in 53 prefecture-level cities in the Yellow River Basin in 2016-2020. The spatial patterns of quality violation and violation indicators were examined using statistical, hotspot and cluster methods. Anthropogenic and natural reasons that lead to quality violations of drinking water sources were discussed. The results indicated that 95.1% in the study samples complied with water quality standards. Drinking water sources from lake or reservoir have the lowest quality compliance rate of 90.6%. Water quality violations in drinking water sources presented spatial differences. Ningxia and southeast Gansu were hotspots of water quality violations. Sulfate, hardness, manganese, chloride and ammonia nitrogen were the main indicators that did not comply with the water quality standards in drinking water sources. The results are useful in improving the quality of urban centralized drinking water sources and ensuring drinking water security in the Yellow River Basin.

Key words： drinking water safety; water quality monitoring; water pollution; hotspot analysis; cluster analysis; urban water security

1 引言

清洁、安全的饮用水是人类生存发展的最基本需求，也是联合国可持续发展目标（SDGs）之一。据统计，2015年全球约有三分之一的人无法获得安全饮用水[1]，水源污染是人类致病、致死的首要原因[2]。城市集中式生活饮用水水源地为城镇居民生活及公共服务提供水资源来源，是保障城镇居民饮用水安全的第一道关卡[3]。随着社会经济发展和人口增长，水源地面临的环境压力显著增大，水环境退化导致很多地区饮用水水源水质下降。2020年，全国336个地级及以上城市902个集中式生活饮用水水源地监测点中，5.5%的水源地存在水质不达标问题，其中，地表水水源地超标率为2.3%，地下水水源地超标率高达11.8%[4]。水源地水质达标与保护面临极大挑战。
现有关于饮用水水质的研究较多关注地表和地下水水质评价、自然水体水质时空特征分析以及饮用水污染事故。针对特定水源类型（如地表水[5]、湖库型[6]、地下水[7]）或特定水质指标（如高锰酸盐[8]、氨氮[9]、重金属[10]、放射性指标[11]等），国内研究从不同空间尺度评价了水体水质，并对其污染防治策略进行了探讨，但系统分析区域范围不同类型水源地水质超标空间格局并识别重点超标因子的研究还较少。国际研究前沿关注清洁水资源与饮用水安全危机的分布范围及其在社区和不同收入人群的不公平性[12,13]，针对饮用水供水系统中管网水、末梢水等下游供水环节某一项或几项水质污染物的分布、健康风险和影响因素开展了大量研究[14⇓⇓-17]，但对饮用水水源地水质关注相对较少。黄河流域兼有多处重要生态屏障的综合优势，也广泛涉及了承载人口和社会经济活动的重要区域；作为水资源匮乏区域，黄河流域污染积重较深，水质总体差于全国平均水平[18]，城市饮用水安全形势严峻[19]。黄河流域同时面临着水源水质污染严重和居民用水水质要求提高等多重压力[20]，已有研究通过分析黄河流域水环境现状和部分水源地水质状况，发现该区域水源地存在水源类型单一、应急供水保障能力低、水污染风险大等问题[21,22]，但目前还缺乏流域尺度不同水源地类型和多种水源水质监测指标的研究。
2016年《全国集中式生活饮用水水源水质监测信息公开方案》颁发，要求地级及以上城市每月定期发布集中式生活饮用水水源水质信息。基于各地级单元生态环境部门发布的水源地水质月度监测信息，本研究构建了黄河流域城市饮用水水源地水质数据集，包含2016—2020年该流域53个主要市州地市级集中式生活饮用水水源地多项水质指标。基于此数据集，开展黄河流域城市集中式生活饮用水地表和地下水源地水质超标情况研究。采用统计、热点、聚类等分析方法，研究该区域水源地水质超标情况、超标因子构成及空间分布特征，探讨水源地水质的潜在超标原因。研究结果为改善黄河流域城市饮用水水源地水质，制定有针对性的水源地保护政策提供科学依据。

2 黄河流域及其城市集中式生活饮用水水源地概况

黄河是中国的母亲河，是中国西北地区和华北地区的重要水源。黄河流域面积为79.5万km2（含内流区面积），占全国流域总面积的8.4%，承载着中国15%耕地、12%人口和50多座大中城市[23,24]。2016—2020年，黄河流域年均水资源总量为769.02亿m3，仅占全国年均水资源总量的2.6%，年平均用水量为394.1亿m3[25]。黄河流域水资源开发利用率远超国际缺水警戒线标准[26]，水资源供需矛盾十分突出，严重威胁流域内居民生活和生产的用水安全。由于较低的水资源禀赋，黄河流域水生态环境脆弱，水污染进一步加剧了水资源短缺[27]。
本研究选取黄河流域53个主要市州作为研究区域（图1），涉及9个省区（表1）。按照水源地水源类型，城市集中式生活饮用水水源地可分为地表水和地下水水源地，其中，地表水水源地可进一步划分为河流型和湖库型。2016年以来研究区域53个市州共监测地市级集中式生活饮用水水源地173个，其中地下水水源地113个、地表水水源地60个（包括26个河流型水源地和34个湖库型水源地），地下水和地表水饮用水水源地分别占水源地总数的65.3%和34.7%。黄河流域城市集中式生活饮用水水源地分属于8个子流域，各子流域水源地数量占黄河流域水源地总数的比例依次为：兰州至河口镇（35.8%）、龙门至三门峡（27.6%）、花园口以下（12.4%）、龙羊峡至兰州（8.3%）、河口镇至龙门（6.9%）、三门峡至花园口（6.2%）、龙羊峡以上（2.1%）、内流区（0.7%）。花园口以下子流域的城市集中式生活饮用水水源地以地表水型为主，地表水水源地占该子流域水源地总量的66.7%，其余子流域水源地类型均以地下水型为主，地下水水源地占比在62.5%~100%之间。
图1 黄河流域地市级集中式生活饮用水地表与地下水源地占比

Fig. 1 Proportion of surface and underground water sources of prefecture-level centralized drinking water sourcesin the Yellow River Basin

表1 研究区域与地市级集中式生活饮用水水源地数量

Tab. 1 Study area and the number of prefecture-level centralized drinking water sources

省级单元 市（州） 水源地数量（个）
地表水源地 地下水源地 总量
青海省 果洛藏族自治州、海北藏族自治州、海南藏族自治州、黄南藏族自治州、西宁市、海东市 3 9 12
四川省 阿坝藏族羌族自治州 8 0 8
甘肃省 兰州市、白银市、天水市、平凉市、庆阳市、定西市、临夏回族自治州、甘南藏族自治州 9 9 18
宁夏回族自治区 银川市、中卫市、石嘴山市、吴忠市、固原市 4 14 18
内蒙古自治区 呼和浩特市、包头市、鄂尔多斯市、巴彦淖尔市、乌海市 6 28 34
陕西省 西安市、铜川市、宝鸡市、咸阳市、渭南市、延安市、榆林市 9 13 22
山西省 太原市、长治市、晋城市、朔州市、忻州市、晋中市、临汾市、运城市、吕梁市 4 18 22
河南省 鹤壁市、济源市、焦作市、洛阳市、濮阳市、三门峡市、新乡市、郑州市 8 20 28
山东省 济南市、东营市、泰安市、滨州市 9 2 11

3 数据来源与研究方法

3.1 城市集中式生活饮用水水源地水质监测数据

本研究的数据来源于各省区及市州生态环境部门发布的地市级城市集中式生活饮用水水源水质报告，涵盖2016—2020年研究区域53个市州地市级集中式生活饮用水水源地的逐月水质监测数据。城市集中式地表水水源地按照《地表水环境质量标准》（GB3838-2002）进行监测，共监测水质指标61项（表2），其中水温、总氮、粪大肠杆菌等监测指标仅作为参考指标，未纳入地表水水质达标评价指标体系。城市集中式地下水水源地在2016—2018年参照《地下水质量标准》（GB/T 14848-1993）进行监测，水质监测指标共23项；由于新的国家标准施行，从2019年起参照《地下水质量标准》（GB/T 14848-2017）进行监测，水质监测指标增加为39项（表2）。
表2 城市集中式生活饮用水水源地监测指标

Tab. 2 Monitoring indexes of urban centralized drinking water sources

指标类型 监测水源类型 监测指标
感官性状及一般化学指标 地表水和地下水 pH值、氨氮、硫化物、硫酸盐、氯化物、锰、铁、铜、锌、挥发酚、阴离子表面活性剂
地表水 高锰酸盐指数、五日生化需氧量、总磷、溶解氧；水温和总氮（不参与评价）
地下水 色、嗅和味、浑浊度、肉眼可见物、总硬度、溶解性总固体、铝、耗氧量、钠
毒理性指标 地表水和地下水 硝酸盐、氰化物、氟化物、汞、砷、硒、镉、铅、六价铬、三氯甲烷、四氯化碳、苯系物
地表水 硼、锑、钡、镍、钴、钼、铊、钒、铍、石油类、有机氯农药等
地下水 碘化物、亚硝酸盐
放射性指标 地表水和地下水 总a放射性
地下水 总β放射性
微生物指标 地表水 粪大肠菌群（不参与评价）
地下水 总大肠菌群、菌落总数

3.2 研究方法

3.2.1 水源地水质评价方法

《全国集中式生活饮用水水源地水质监测实施方案》规定全国地表水和地下水水源地水质评价采用单因子评价法。单因子评价法将水源地各项监测指标的浓度与标准限值进行比较，得到单项指标的水质类别，将水质评价结果最差的单项指标水质类别作为该评价时段内的水体综合水质类别，水体综合水质类别达到Ⅲ类标准即认为水源达标。采用单因子评价法易于识别超标因子，并计算相应的超标倍数。相关公式如下：
P i = C i S i
B i = P i - 1
式中：Pi为某监测指标的单因子指数；Ci为该参评监测指标的浓度值；Si为《地表水环境质量标准》与《地下水质量标准》中监测指标对应的标准限值；Bi为相应的超标倍数。某一时段内水源地的水质达标情况采用水质达标率表征。特定区域（黄河流域、省份、市州）所有水源类型和某一水源类型的水质达标率为该类型水源地水质达标总次数与监测总次数的比值，单个水源地的水质达标率为该水源地水质达标次数与监测次数的比值。

3.2.2 空间热点分析方法

采用Getis-Ord Gi*空间热点分析方法探讨黄河流域各市州集中式生活饮用水水源地监测项超标是否在局部空间上存在聚集现象。基于距离权重矩阵，计算局部空间自相关指标Gi：
G i * d = ∑ j = 1 n w i , j d x j - x - ∑ j = 1 n w i , j d s n ∑ j = 1 n w i , j d 2 - ∑ j = 1 n w i , j d 2 n - 1
x - = 1 n ∑ j = 1 n x j
s = ∑ j = 1 n x j 2 n - x - 2
式中： x j代表市州j水源地水质各监测指标累计超标次数； x -为其均值；n为市州的数量； w i , j是市州i和市州j之间的空间权重，当两市州质心的欧氏距离 d i , j < d时， w i , j=1； d i , j > d时， w i , j=0。d为使得每一个市州至少有一个邻居的距离阈值。若Gi*≥1.65（显著性水平α=0.05），认为存在高值聚集区，即“热点”；当Gi*≤-1.65（显著性水平α=0.05）时，认为存在低值聚集区，即“冷点”。当Gi*不显著时，认为水源地水质超标指标在空间上呈现随机分布。

3.2.3 层次聚类分析法

采用层次聚类分析法研究黄河流域水源地水质超标因子间的相关性及其空间关联性。层次聚类是一种多元统计分析方法，该方法根据相关程度的高低将研究对象聚合为多个类别。根据研究对象的不同，层次聚类可以分为R型（变量）聚类和Q型（样本）聚类。本文的聚类变量是黄河流域各市州城市集中式生活饮用水水源地水质的主要超标因子，聚类样本是水源地所属省份。超标因子的超标次数采用Z-score标准化处理后，用Pearson相关系数表征个体（变量或样本）距离，采用类平均法计算类间距离，即将类与类之间的距离定义为所有样本或变量对之间的平均距离[28]。根据相关系数矩阵将研究对象逐步归为一类，绘制树状聚类谱系图。

4 黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质超标特征

4.1 水源地水质超标情况概述

2016—2020年，研究区域内53个市州173个地市级集中式生活饮用水水源地的水质达标率为95.1%。其中，148个水源地（85.5%）水质全期达标，25个水源地（14.5%）出现不同程度的水质超标状况，其中10个水源地（5.8%）水质达标率低于50%，水质污染形势严峻。
不同类型的饮用水水源地水质达标情况表现出较大的差异性（图2），地下水水源地达标率为95.4%，地表水水源地达标率为94.6%，其中，河流型水源地达标率为100%，湖库型水源地达标率为90.6%。在34个湖库型水源地中，8个水源地（23.5%）出现过水质超标的问题。在113个地下水水源地中，17个水源地（15.0%）出现过水质超标情况。在出现过水质超标情况的水源地中，地下水水源地和湖库型水源地分别占比68.0%、32.0%。可见，河流型水源地水质达标情况最好, 地下水水源地次之, 湖库型水源地水质超标情况最严重。
图2 黄河流域地市级集中式生活饮用水水源地数量和水质达标率

Fig. 2 Prefecture-level centralized drinking water sources in the Yellow River Basin

4.2 水源地水质超标空间分布

黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质达标情况表现出较大的空间分异特征（图3）。水质超标的水源地主要集中在兰州至河口镇（12个）、龙门至三门峡（7个）、花园口以下（4个）、河口镇至龙门（1个）、三门峡至花园口（1个）子流域，水源地水质在空间上呈现出连片分布的特征。龙羊峡以上、龙羊峡至兰州、黄河流域内流区3个子流域的水源地水质均无超标。从省级尺度来看（表3），青海省和四川省的城市集中式生活饮用水水源地水质达标情况最好，达标率为100%；宁夏回族自治区水源地水质达标率最低，为70.3%，其中地表水源地水质达标率仅为53.0%；山西省地表水水源地水质达标率也较低，为74.7%；其余各省水源地水质达标率和不同水源类型达标率均在90%~100%之间。从地级尺度来看，水源地水质超标较严重的前五位市州分别为山西省临汾市、宁夏回族自治区吴忠市和固原市、甘肃省庆阳市、内蒙古自治区巴彦淖尔市，这些市州的集中式生活饮用水水源地类型以湖库或地下水类型为主。在城市集中式生活饮用水水源类型以地下水为主（地下水水源地数量占比水源地总数超过50%）的31个市州中，有32.3%的市州出现饮用水水源地水质超标状况；在城市集中式生活饮用水水源类型以湖库型为主（湖库型水源地占比水源地总数超过50%）的11个市州中，有45.5%的市州出现饮用水水源地水质超标情况，饮用水安全受到威胁。饮用水水源地以河流型为主和三种水源类型所占比例较均衡的市州未出现饮用水水源地水质超标状况。
图3 黄河流域地市级集中式生活饮用水水源地水质达标率

Fig. 3 The rate of water quality reaching standard of prefecture-level centralized drinking water sources in the Yellow River Basin

表3 黄河流域地市级集中式生活饮用水水源地水质达标率

Tab. 3 The rate of water quality reaching standard of prefecture-level centralized drinking water sources in the Yellow River Basin

省份 达标率（%）
所有水源地 地下水 地表水
青海省 100.0 100.0 100.0
四川省 100.0 / 100.0
甘肃省 92.3 91.0 94.0
宁夏回族自治区 70.3 75.4 53.0
内蒙古自治区 96.9 96.1 100.0
陕西省 99.7 99.5 100.0
山西省 95.4 100.0 74.7
河南省 97.8 96.9 100.0
山东省 99.7 100.0 99.6

5 黄河流域城市集中式生活饮用水水源地超标因子构成与空间分布

5.1 水源地超标因子构成

2016—2020年黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质超标因子出现频次的统计结果如图4所示。水源地水质超标次数最多的指标依次为硫酸盐（267次）、总硬度（121次）、锰（120次）、氯化物（64次）和氨氮（40次）。硫酸盐、氯化物、总硬度、锰、铁等指标每年均有超标，氨氮连续四年超标。硫酸盐是每年超标次数最多的监测指标。
图4 黄河流域地市级集中式生活饮用水水源地水质超标因子统计

Fig. 4 Statistics of water quality violation indicators of prefecture-level centralized drinking water sources in the Yellow River Basin

地表水水源地水质超标因子共5项，按超标次数由大到小排列依次为硫酸盐（160次）、氟化物（38次）、硼（19次）、氯化物（5次）、总磷（2次）。相较于地表水，地下水水源地的超标因子更多，共有11项，超标次数最多的5个超标因子依次为总硬度（121次）、锰（120次）、硫酸盐（107次）、氯化物（59次）、氨氮（40次）。在城市集中式生活饮用水地表水源和地下水源共同监测指标中，硫酸盐和氟化物超标多现于地表水水源地，总硬度、铁和锰超标多发生于地下水水源地。
依据监测指标的理化性质和对人体的毒害作用可将水质监测指标分为感官性状指标、一般化学指标、毒理性指标、放射性指标和微生物指标。在黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质监测指标累计超标次数中，91.5%的超标次数由一般化学指标引起，毒理性指标、放射性指标、微生物指标超标分别占比8.0%、0.4%和0.1%。毒理性指标超标次数在湖库型水源地水质监测指标累计超标次数中占比高达25.5%，黄河流域城市集中式水源地超标毒理性指标主要包括氟化物、硼和砷。其中，氟化物超标38次，出现在2个湖库型水源地，硼超标19次，集中出现在1个湖库型水源地，砷超标2次，出现在1个地下水水源地。饮用毒理性指标超标的水将对人体健康构成直接危害，因此毒理性指标持续超标的水源地需要引起高度关注。
黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质监测指标在超标时的平均超标倍数如图4所示。在超标次数大于10次的指标中，锰、氨氮、铁在超标时段内的超标程度最高，平均超标倍数分别为2.6、1.8和1。这些超标因子属于一般化学指标，在饮用水中超标会对人体产生健康风险。总大肠杆菌仅超标1次，超标1.5倍，微生物指标在饮用水中超标易引发急性腹泻和肠道外感染。其余超标因子的平均超标倍数在0.2~1.0之间。

5.2 水源地水质超标因子空间分布

在黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质监测的一般化学指标中，硫酸盐和锰超标的空间范围最广（图5），分别出现在7、6个市州中，其中宁夏回族自治区的固原市和吴忠市分别是硫酸盐和锰超标次数最多的城市。硫酸盐和锰超标在空间分布上呈现一定的聚集性，硫酸盐超标集中于兰州至河口镇、龙门至三门峡子流域的7个市州，锰污染物集中分布于兰州至河口镇、龙门至三门峡、三门峡至花园口子流域的6个市州。另外，饮用水水源地总硬度和铁超标的市州也较多，共有5个市州出现总硬度超标，4个市州出现铁超标。一般化学指标的其他超标因子集中分布在较少的市州，其中氯化物超标出现在甘肃省庆阳市和定西市、宁夏回族自治区吴忠市，氨氮超标出现在内蒙古自治区巴彦淖尔市和宁夏回族自治区银川市，溶解性总固体和钠超标出现在甘肃省定西市和宁夏回族自治区吴忠市，总磷超标出现在山东省滨州市。氟化物超标主要出现在宁夏回族自治区固原市和甘肃省庆阳市，其中固原市氟化物超标最长连续时间高达12个月，五年中共有31个月氟化物超标。砷超标出现在河南省郑州市，总超标次数为2次。硼超标出现在宁夏回族自治区固原市，总超标次数为19次，2019年全年超标。放射性指标总α放射性超标出现在甘肃省定西市，总超标次数为3次。微生物指标总大肠杆菌超标出现在河南省郑州市。
图5 黄河流域地市级集中式生活饮用水水源地水质超标因子空间分布

Fig. 5 Spatial distribution of water quality violation indicators of prefecture-level centralized drinking water sources in the Yellow River Basin

黄河流域部分市州的城市集中式生活饮用水水源地面临多种水质监测指标超标的风险。2016—2020年吴忠市的饮用水水源地检测到七种超标因子，定西市检测到六种超标因子，饮用水水源地安全风险较高。图6显示了基于Getis-Ord Gi*空间热点分析的黄河流域城市饮用水水源地水质超标的热点区域。水源地水质超标热点区域主要集中于宁夏回族自治区和甘肃省东南部，所属流域为黄河流域的兰州至河口镇、龙门至三门峡子流域，处于热点区域的城市集中式生活饮用水水源地平均超标次数为26次，是需要重点关注的水源地安全风险区域。研究区域内没有显著的冷点区域。
图6 黄河流域地市级集中式生活饮用水水源地水质超标热点区域

Fig. 6 Hotspots of water quality violations of prefecture-level centralized drinking water sources in the Yellow River Basin

5.3 水源地水质超标因子聚类分析

通过层次聚类法分析黄河流域城市饮用水水源地主要水质超标因子与地区之间的关联关系。研究区域城市集中式生活饮用水水源地九种主要超标因子（硫酸盐、总硬度、锰、氯化物、氨氮、铁、溶解性总固体、氟化物、硼）在9个省区的R型聚类结果如图7a所示。主要超标因子聚合为三组：第一组为氟化物、硼和硫酸盐，这类污染物是地表水源地超标次数最多的前三个超标因子，常在龙门至三门峡子流域的饮用水水源地中伴随出现，其来源相似，多与地层矿物岩风化、溶解作用有关[29]；第二组包括氯化物、溶解性总固体和总硬度，这类污染物常在兰州至河口镇子流域的饮用水水源地中伴随出现，是饮用水水质中呈现显著相关的理化指标[30,31]；第三组为氨氮、铁和锰，这一组指标超标均出现于地下水水源地，铁、锰、氨氮在地下水中共存的现象很普遍，这种共存会影响降低铁、锰、氨氮在自来水厂的去除效率[32]。
图7 黄河流域地市级集中式生活饮用水水源地水质主要超标因子层次聚类图

Fig. 7 Hierarchical clustering diagram of main water quality violation indicators of prefecture-level centralized drinking water sources in the Yellow River Basin

研究区域城市集中式生活饮用水水源地九种主要超标因子在9个省区的Q型聚类结果如图7b所示。将省区聚合为三组：第一组包括四川省、山东省、青海省和陕西省，这些省区的水源地水质状况好，上游的四川省和青海省水源地没有出现过水质超标状况，陕西省和山东省水源地的水质达标率也接近100%；第二组为山西省和河南省，两省相邻且水源地水质状况相对较好，水质超标因子种类少；第三组为甘肃省、内蒙古自治区和宁夏回族自治区，其中，甘肃省和宁夏回族自治区为黄河流域水源地水质超标的热点区域，内蒙古自治区与甘肃和宁夏两省区相邻，水质超标因子构成具有一定的相似性。第二、第三组省份在地理位置上相邻，表明黄河流域水源地水质超标呈现集中连片分布的特征。

6 讨论

饮用水水源地水质受到自然环境条件与人类活动的双重影响。其中自然环境条件主要包括水文、地质和气候等方面。部分指标超标主要与自然环境条件有关，如氟化物、氯化物、钠、硼、砷等水质监测指标。氟化物、氯化物、钠、硼超标的水源地集中分布于宁夏回族自治区和甘肃省，其中氯化物和钠超标的水源地取水自兰州至河口镇子流域、龙门至三门峡子流域，氯化物、硼超标的水源地取水自龙门至三门峡子流域，矿物岩风化、岩盐溶解和大气酸雨沉降等作用使这些指标在该区域含水层的背景值偏高[29,33]。此外，该区域地处干旱半干旱地区，水资源匮乏，部分水库型水源地面临库区淤积的问题，库容减少导致水源矿化度上升[34]，是水质变差的原因之一。河南省东部平原为高砷水富集区，该区域特殊的沉积环境使得地下水中的砷元素还原性较强，农业灌溉和水源置换等用水方式对砷浓度也有一定影响[35]。
人类活动对饮用水水源地水质的影响主要包括农业面源污染、生活面源污染和工业污染等。部分监测指标的超标主要与人类活动有关，如氮磷相关指标、微生物指标等。氨氮污染主要集中在宁夏平原和河套平原，总氮污染集中在渭河流域，总磷污染集中在黄河三角洲腹地，这些区域均为黄河流域的重要粮食产区，人口较为密集，氮肥、磷肥的施用是该区域水源地氮磷元素超标的主要原因，其次是工业和生活污水的排放[36⇓⇓-39]。
一些超标指标与自然环境条件和人类活动关系都有关联，如硫酸盐、铁、锰、总硬度和溶解性总固体等水质监测指标。区域地质环境中的铁、锰背景值较高是宁夏回族自治区、内蒙古自治区、陕西省和河南省水源地水质铁锰超标的重要原因，岩层中的铁锰元素受风化作用进入地表水，在汛期时渗入地下，并在枯水期再次补给河流[40,41]。除受到水文地质环境影响外，部分市州饮用水水源地的铁、锰污染也与农业、生活污染和工业“三废”有直接关联[42]。黄河流域水源地硫酸盐超标集中于宁夏回族自治区、甘肃省和陕西省，位于兰州至河口镇子流域、龙门至三门峡子流域，该区域为硫酸盐岩富集区域，是全国石膏矿产资源的主要产地之一[43]，岩盐溶解、大气酸雨沉降和人类活动输入是硫酸盐超标的重要原因[29]。宁夏回族自治区和甘肃省总硬度和溶解性总固体超标受水文地质环境的影响较大，该区域地下水在集流过程中溶解了大量矿物质，加之生产生活用水量增大，地下水超采导致水位不断下降，周围苦咸水入侵，致使水源水的总硬度和溶解性总固体较高。河南省地下水总硬度升高主要与工农业和生活污染、地下水开采引起的含水层水动力条件改变有关[44]。
由于缺乏水源地水质超标微观机理分析的详细数据，目前难以定量分析水源地水质及超标因子的影响机制，未来研究应重点探讨水源地水质超标的微观机理。

7 结论

水源地水质达标是保障居民饮用水安全的第一环节，本研究关注黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质超标因子与空间分布特征。通过收集2016—2020年黄河流域省区和市州生态环境部门发布的城市集中式生活饮用水水源水质报告，构建了黄河流域53个主要市州的城市集中式生活饮用水水源地水质超标数据集，在此基础上，分析了水源地水质超标情况和超标因子构成，采用热点分析、聚类分析等方法进一步揭示了水质超标因子的空间分布与关联特征，探讨了黄河流域水源地水质超标的自然与人为原因。主要结论如下：
（1）黄河流域城市集中式生活饮用水水源地的水质达标率为95.1%。在研究区监测的173个水源地中，14.5%的水源地出现不同程度的水质超标状况。不同类型的水源地水质达标情况表现出较大的差异性，河流型水源地水质优于地下水水源地水质，湖库型水源地水质状况最差，河流型、地下水、湖库型水源地水质达标率分别为100%、95.4%、90.6%。
（2）黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质超标情况表现出较大的空间分异。除青海省和四川省外，各省区水源地均出现过不同程度的水质超标。其中，宁夏回族自治区和甘肃省东南部是水源地水质超标的热点区域。相邻省区的水质超标因子构成具有一定的相似性。
（3）硫酸盐、总硬度、锰、氯化物和氨氮是黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质超标的主要指标。研究区域水源地91.5%的水质超标由一般化学指标超标引起。地表水源地超标次数最多的前三个超标因子是硫酸盐、氟化物、硼，地下水水源地超标次数最多的前三个超标因子是总硬度、锰、硫酸盐。部分超标因子表现出聚类特征。
（4）黄河流域城市集中式生活饮用水水源地水质超标受到自然与人为原因影响。氟化物、氯化物、钠、硼、砷等指标超标主要与水文地质环境等自然因素有关，氮磷元素、微生物指标超标主要受人类活动影响。硫酸盐、铁、锰、总硬度和溶解性总固体等指标超标受自然环境条件和人类活动双重影响。

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